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澳门沙金网址js500李丰/李晶博士在《ACS Catalysis》上发表研究成果

阅读次数:     日期:2024-03-01

近日,澳门沙金网址js500李丰/李晶博士在电催化CO2还原制乙醇催化剂设计及机理研究方面取得重要研究进展。该工作以“Twin Heterostructure Engineering and Facet Effect Boosts Efficient Reduction CO2-to-Ethanol at Low Potential on Cu2O@Cu2S Catalysts”为题发表在催化领域国际顶级期刊《ACS Catalysis》(IF = 12.9,中国科学院一区TOP),并被研之成理、邃曈科学云等公众号平台转载报道。该论文第一作者为李晶博士,李丰博士和浙江工业大学王建国教授为共同通讯作者,澳门沙金网址js500为第一单位。

CO2分子具有很高的热力学稳定性(C=O键解离能高达750 kJ·mol-1),将其在温和条件下化学转化是一项极具挑战性的研究课题。研究团队通过Cu2O晶面控制及异质结构筑策略合成了Cu2O@Cu2S孪晶(立方体Tc-Cu2O@Cu2S,八面体To-Cu2O@Cu2S)催化剂。详细研究了晶面,异质结,及孪晶晶界对CO2还原选择性的影响。原位XRD及原位光电流测试技术详细揭示了异质结构建对Cu+的稳定作用。原位红外及理论计算结果揭示了催化剂表面CO2制乙醇过程反应机理。在−0.65 V vs RHE电位下,乙醇在H型电解池和流动池中的法拉第效率分别达到34%和43.9%,并在160 mA cm-2电流密度下催化剂保持较好的稳定性。

论文主要亮点包括:

(1)通过晶面控制,合成了Cu2O孪晶立方体和孪晶八面体,且孪晶晶界数量可控。并利用离子交换策略构建了Cu2O@Cu2S孪晶异质结催化剂。有助于研究晶面,异质结及孪晶晶界对乙醇选择性的影响。

(2)通过简单的原位光电流测试技术,结合原位XRD表征手段可实时分析Cu2O@Cu2S催化剂在电解过程中的结构及组成稳定性。

(3)借助原位红外手段探测乙醇生成过程中的关键中间体*CHOH和*COatop,结合理论计算结果揭示了催化剂表面反应机理。

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c05857